庾亮是明穆皇后庾文君的兄长，是庾琛的儿子。庾亮的姿容俊美，善于言谈议论，喜好老庄之学，为人严肃庄重，一举一动遵礼而行，即使在闺阁之中，也并不需要严教就能自守礼法。时人把他与夏侯玄、陈群相提并论。庾亮十六岁时，东海王司马越要征辟他为掾属，但庾亮没有接受，随其父住在会稽。他俨然自守，人们都有些顾忌他的方正严峻，不敢随便接近他。
永嘉元年(307年)，晋元帝司马睿任镇东大将军时，听闻庾亮的名声，征辟他为西曹掾。二人相见时，元帝看到庾亮的仪表风姿，大喜过望，非常器重他，还要聘庾亮的妹妹为世子(司马绍)妃，庾亮反复推辞，元帝不许。后来又转任丞相参军，参预讨伐华轶有功，受封都亭侯，再转任参丞相军事、负责文书抄写整理的工作。东晋建立之初，庾亮被拜为中书郎，领著作事务，在东宫侍讲。
他所讲授和解释的内容，大多都被人们称许。他与温峤同为太子司马绍的布衣之交。当时元帝正以法家思想治理乱世，把《韩非子》赐给司马绍，庾亮认为申不害韩非子的刑名权术之学，严厉苛刻有伤礼义教化，不应该多留心这些东西，司马绍对此也很赞同。后来又迁任给事中、黄门侍郎、散骑常侍。当时王敦驻地在芜湖，元帝让庾亮前去拜访王敦、商讨国事，王敦与庾亮交谈，不觉移动座位靠近庾亮，之后感叹道：“庾元规的贤能，远远超过了裴頠呀。”于是上表推荐他为中领军。