詹才芳将军早在担任黄陂县游击大队大队长时，曾率队在黄安县南部一带活动，打击反动武装，建立工农政权，为开创鄂豫皖根据地进行着殊死搏斗。期间，他数次遇险，均机智勇敢地化险为夷，人称打不死的“飞毛腿”。
詹才芳于1927年参加了著名的黄麻起义，同年加入中国共产主义青年团并转入中国共产党。土地革命战争时期，任湖北黄陂县游击大队大队长，红一军第一师排长，连长，连政治指导员，营长，第三十团政治委员。
1932年3月22日到5月8日止，红四方面军在皖西发起了著名的苏家埠战役。其间，由于团长王树声此前身负战伤住院，使得詹才芳的军事指挥才能得以突显。3月21日晚，詹才芳指挥红三十团和兄弟部队一道，在进军中击溃由苏家埠增援青山店的国民党军，然后又转而进攻苏家埠。进攻中，红三十团官兵团结一心把蔑条、稻草扎成把，用水浸湿后在堑壕前堆成垜，用来抵抗敌军射来的子弹。另外，他们又在一周内挖出一条1人多深、3米宽的里外3层，足有两三里的堑壕，显示出了过人的技战术水平。此外，詹才芳还组织官兵向国民党军积极展开宣传攻势，给因困饿开小差的敌军士兵送食物。这一举动极大地瓦解了国民党军的士气，到红军阵地前投诚的官兵日益增多。
詹才芳指挥红三十团围困和瓦解苏家埠守敌时，蒋介石急派国民党第七师代师长厉式鼎为皖西“剿共”总指挥，调集15个团2万余人，从合肥出发增援苏家埠，结果正中徐向前埋伏。红军俘敌皖西“剿共”总指挥厉式鼎及5个旅长、12个团长以下官兵1.8万余人；缴获步枪1.5万余支、机枪250挺、山炮4门、迫击炮40门、电台5部、手枪1000余支，取得了红军战史上的特大胜利。最后，苏家埠被围困的国民党军，外援无望，内无粮草，战斗力彻底瓦解，在红军展开强大政治攻势之后，被迫全部缴械投降。
红四方面军被迫实行战略转移后，詹才芳发挥其军事才能，创造了不少经典战例，并历任红四方面军第四军十二师政治委员，红九军政治委员，红三十一军政治委员，川西第五纵队司令员。
这一时期，詹才芳还保护了一批后来成为我军开国将领的红军干部，办法是把挨“肃”的干部收在身边当勤务员。事后詹才芳回忆此事时曾说:“我又不是县太爷，要那么多勤务员做么事？在那种形势下，我只有这样做保险一些。”
长征途中，詹才芳爱护战士，厚人克已，以身作则，顾全大局。一次，一名新战士打破一家藏民的水缸，没有赔偿就随队出发了。詹才芳得知后，赶紧找来战士讲清道理，并亲自登门赔偿道歉。他自从小时在地主家偷肉吃遭毒打受惊吓后，平生不再吃肉，因而人称“斋公”。他怕警卫战士给他吃肉，便与他们分开吃饭，这在当时是极少有的事。
在一次战斗中，部队缴获了敌人一批罐头，这对于生活异常艰苦的红军无疑是非常珍贵的，他立即叫战士给朱德总司令送一箱去，但怕里面有毒，他这个“斋公”就亲口尝了一块。可是，就是这个“一有缴获就想到上级”的优点，后来却给他带来了麻烦。1936年7月，詹才芳打甘肃洮州时缴获十几桶汽油，他派战士把汽油送往方面军总部，不想战士在途中抽烟引起爆炸。为此，当年8月，他被调到红四方面军红军大学去学习，由一名军政委降到一个普通学员。战士们都为他不平，他却对指战员们说:“责任我一个负了，就免得再追究具体办事的师团干部了。再说，进了‘红大’，我也成了大学生。”
此后，詹才芳历任中国人民抗日军政大学第二分校大队长、晋察冀军区第三军分区副司令员兼参谋长、冀热辽军区副司令员、冀东军区司令员，东北野战军第九纵队司令员、第四野战军四十六军军长等职，在抗日战争和解放战争中立下赫赫战功，中华人民共和国成立后被授予中将军衔。