由于家学薰陶，使章有湘自幼就喜爱文学，尤钟情于诗词，常背诵《孔雀东南飞》、《长恨歌》、《三吏》、《三别》等鸿篇，且一字无讹。与姐瑞麟、妹玉璜、回澜、掌珠并擅才名。据《松江府续志》著录，章有淑、章有湘、章有渭、章有闲、章有澄、章有弘，是节愍章简公的“六朵金花”。
此时，桐城名士孙中麟旅居华亭，并与当地俊彦结交唱和。孙中麟系明崇祯朝大理寺卿孙晋的长子，幼承庭训，聪慧过人，九岁能文，十三岁为秀才，曾有“桐城神童”之誉。章简结识孙中麟后，甚为垂青，遂将次女有湘嫁给孙中麟为继室，更对他寄于厚望，告诫他：要努力攀登折桂。孙中麟娶章有湘后，携其回到桐城故里，夫妻志趣相投，十分恩爱，孙中麟发奋攻读，章有湘侍婆持家，“声发金石媚笙簧，红袖添香夜读书”，其乐融融，其情深深。其时，章有湘的七绝《端午》：“满斟碧酒汛菖蒲，先醉婆婆后小姑。婆醉有侬侬有婿，小姑醉倒谁人扶?”可谓是一家和睦，情趣盎然的生动写照。
孙中麟没有辜负泰山大人厚望，于顺治十一年(1654)乡试中举，次年殿试金榜题名，进士及第。然天有不测风云，孙中麟还没来得及把高中进士的喜讯告诉心爱的妻子，于唱名后五日骤发急病，客死京城。章有湘惊悉心上人暴卒，痛不欲生，自缢一再，均为姑救，方不致辞死。此后，诗风大变，孤猿哀鹄，尽吐忧伤悲怨之音，其《哭夫子》四首，字字含泪，句句滴血，令人不忍卒读，体现了忠贞不渝、生死与共的情怀：
其 一
一自公车去不还，从今信有望夫山。
赤绳虚系三生约，红泪唯余两袖斑。
诀绝未亲真恨事，梦魂时傍也欢颜。
亦知修短原无定，岂料荣枯顷刻间。
其 二
千里良缘合唱随，于归不满十年期。
最伤薄命分鸳侣，犹幸高名占凤池。
故国魂归芳草外，长安春去落花时。
玉楼痛绝修文召，不遣簪毫报主知。
其 三
父子夫妻总幻因，夜台相见可相亲。
无端生死偏催我，不定功名却误人。
遗得文章惊四海，寄来锦字恰二旬。
待乘双凤君先去，寂寞兰闺未死身。
其 四
蜀魄啼鹃道路长，鹡鸰无复雨连床。
中郎事业书千卷，子敬人琴泪几行?
不死丹心终化石，余生青鬓总成霜。
与君不共齐眉案，纸阁芦帘瘗孟光。
章有湘为未亡人十七载，整理夫君孙中麟遗作《过江集》、《昙阁集》、《笔花集》，自著《澄心堂诗词》、《望云草》、《再生集》、《诉天杂记》等存世，类皆孤猿寡鹄，自写其忧伤哀怨之音，君子读而悲其志焉。后人评述其作品赞曰：“文林鸿宝，妆阁奇葩”。《古桐乡诗选》录诗十七首，《桐山名媛诗钞》录十首。清乾隆二十五年沈德潜《清诗别裁集》、民国二十五年(1936)光铁夫《安徽名媛诗词徵略》均选录章有湘诗词。