四年(621年)八月，以淮南道行军总管镇抚南方，后改任舒州总管。六年(623年)三月、六月，先后在洪、宣两州击败反将张善安、陈当世。七年(624年)二月，改大总管为大都督。八年(625年)正月丙辰，又以寿州都督调为舒州都督。
舒州是他故乡，张镇周返州之日，先不去任所，命人买置很多酒菜，脱去官服，在故居中招饮旧时亲朋，开怀叙旧，盘桓了l0天，并分赠金帛，然后向大家哭泣告别，说：“今日镇周犹得与故人欢饮，明日则舒州都督治百姓耳。礼隔，不得复为交游。”此后，亲朋故旧违法，无一徇情，州内秩序肃然。
张镇周在隋朝时的一大壮举，就是和隋将一起发现了钓鱼岛。
《隋书》记载的610年朱宽、张镇周等赴琉球所经过的高华屿，即今钓鱼岛。
古籍证明，中国人发现钓鱼岛比日本早400年，是最早命名、开发经营和管辖钓鱼岛的国家，钓鱼岛自古以来就是中国领土。我国关于钓鱼岛最早的记载可追溯到隋朝，那时台湾和钓鱼岛邻近着一个独立国家，叫琉球。
公元607年(大业三年)，隋炀帝杨广曾令羽骑尉朱宽入海求访异俗，到达流求。因言语不相通，抓住一人，取其布甲而还。次年，炀帝又派朱宽到流求去招降，流求不从。于是派遣贲郎将陈稜与朝请大夫张镇周发东阳兵万余人自义安泛海击流求国。
隋军大海航行一个多月后才抵达流求国。流求人开始见着隋朝船舰，以为是商旅，和他们做贸易的。陈稜率大军顺利登岸。陈稜曾经从南海诸国招募士兵，其中有昆仑人能懂流求语。于是陈稜派其招抚。流求不从，拒逆官军。陈稜命张镇周为先锋进攻流求人。流求国王欢斯渴刺兜遣兵与隋军抗战，被张镇周频频击败。陈稜率主力进至低没檀洞，流求小王欢斯老模率军出战，被陈稜击败并斩了欢斯老模。
于是隋朝大军分为五军一路攻至流求国都。流求国王欢斯渴刺兜被迫亲自将出战又被隋军击败。隋军随即攻入流求国国都，并乘胜追击至流求军栅，攻拔之。隋军斩杀了流求国国王欢斯渴刺兜，俘获其子岛槌，并摧毁流求的宫室。《北史》、《隋书》记载：“虏男女数千而归。”《资治通鉴》则说此次俘获流求万余人。
陈棱把流求人带回隋朝。隋炀帝大喜，把流求俘颁赐给百官，加赏陈棱为右光禄大夫，张镇周为金紫光禄大夫。