1920年4月，林徽因随父游历欧洲，在伦敦受到房东女建筑师影响，立下了攻读建筑学的志向。1921年，她结识了诗人徐志摩。两人相见之时，徐志摩已是一个两岁孩子的父亲了，而林徽因却只是个穿着白衣、容貌纤细的十六岁少女。
从他们相遇的那一刻开始，她就成为诗人心里永恒的素材，寄托的梦想，一个被诗人无数次理想诗化的女子，一个脱离了现实只存在梦幻之中的女子。徐志摩单恋上她，为她写作无数动人心弦的情诗，甘做她裙边的一株杂草。1922年，“林徽因在英，与志摩有论婚嫁之意，林谓必先与夫人张幼仪离婚后始可……”(陈从周《徐志摩年谱》)。
同年3月，徐志摩赶到柏林与原配张幼仪离婚。事实上，徐志摩也做了第三者，因为林徽因当时已经许配了梁思成。很有意思的是，作为父亲的林长民竟然也犹犹豫豫地默许了女儿与徐志摩之间的爱情，浑然忘记了自己已经把掌上明珠许配了梁家大公子。
然而，林徽因对于诗人的热情，有着不可信任的直觉，徐志摩的浪漫与飘逸是她所欣赏的，但也是她无法把握的，以至于她无法焕发出同样的激情去应和。最终，她没有许给徐志摩一个未来。她的家庭背景、教养，以及她天生的理智，都促使她做出最明智的选择，在浪漫洒脱的诗人与稳重儒雅的建筑学家之间，她一定要选择脚踏实地的那个。
多年以后，林徽因也曾对自己的儿女说：“徐志摩当初爱的并不是真正的我，而是他用诗人的浪漫情绪想象出来的林徽因，而事实上我并不是那样的人。”同时，她的理性也能使她能够游刃有余地把握着距离的分寸，让自己永远理想的存活在诗人的梦里。
徐志摩的爱情轶事，就在这一声叹息里划下了句点。林徽因顺利地嫁给了梁思成，二人用心磨合，营造了一份经得起反复推敲和多方考验的感情，而徐志摩怀着无限怅惘之心，最终也“使君有妇”。
林徽因和梁思成的结合在当时可以说是新旧相兼，郎才女貌，门第相当。他们在婚前既笃于西方式的爱情生活，又遵从父母之命所结的秦晋之好。又因林长民是段祺瑞内阁中的司法总长，梁启超作过熊希龄内阁的司法总长、段祺瑞内阁的财政总长，所以说是门当户对。总之，是几乎可以媲美李清照、赵明诚的最令人艳羡的美满婚姻。《林徽因传》里则有一个非常贴切的比喻:“如果用梁思成和林徽因终生痴迷的古建筑来比喻他俩的组合，那么，梁思成就是坚实的基础和梁柱，是宏大的结构和支撑;而林徽因则是那灵动的飞檐，精致的雕刻，镂空的门窗和美丽的阑额。他们是一个厚重坚实，一个轻盈灵动。他们的组合无可替代。”
除了梁思成的爱情，朋友们的友谊，林徽因还拥有来自“老金”(金岳霖)的真诚情意。当梁林夫妇住在北京总布胡同的时候，金岳霖就住在后院，但另有旁门出入，平时走动得很勤快，就像一家人。1931年梁思成从外地回来，林徽因很沮丧地告诉他:“我苦恼极了，因为我同时爱上了两个人，不知道怎么办才好?”梁思成非常震惊，然而经过一夜无眠翻来覆去的思想斗争后，第二天他告诉林徽因:“你是自由的，如果你选择了老金，我祝愿你们永远幸福。”后来林将这些话转述给金岳霖，金岳霖回答:“看来思成是真正爱你的，我不能伤害一个真正爱你的人，我应该退出。”从此他们再不提起这件事，三个人仍旧是好朋友，不但在学问上互相讨论，有时梁思成和林徽因吵架，也是金岳霖做仲裁，把他们糊涂不清楚的问题弄明白。金岳霖再不动心，终生未娶，待林梁的儿女如己出。
这个故事很能说明三人之间情感的上乘品质。世间无数的情爱纠葛，若当事人都能这样设身处地为他人谋想，会省去多少麻烦和悲剧?事后三人心中全无芥蒂，金岳霖仍是“太太的客厅”中的常客。。
梁思成说过:“林徽因是个很特别的人，她的才华是多方面的。不管是文学、艺术、建筑乃至哲学她都有很深的修养。她能作为一个严谨的科学工作者，和我一同到村野僻壤去调查古建筑，测量平面爬梁上柱，做精确的分析比较;又能和徐志摩一起，用英语探讨英国古典文学或我国新诗创作。她具有哲学家的思维和高度概括事物的能力。”
1955年4月1日，林徽因走完了她传奇的一生，她的爱情故事也随之结束。林徽因的遗体安葬在八宝山革命烈士公墓，整座墓体是由梁思成亲手设计。 墓碑的下方有一块独特的汉白玉，汉白玉很是精美上面还有镌刻着秀美的花圈，原是人民英雄纪念碑雕饰的一个临摹样品，也是象征着林徽因的杰出贡献。林徽因墓是按照中国传统的风水来布置的(坐北朝南)，整个墓身上面只有七个隶书大字：建筑师林徽因墓，除此之外，林徽因墓上面再没有别的字迹了。虽然林徽因墓上面并没有多少关于林徽因的介绍，甚至几乎是一座无字碑，但是并不影响后人前来观光悼念的敬爱和哀思的虔诚之情。目前在北京八宝山革命公墓中，独有林徽因墓前来观光游览的人最多。